第一作者：Ruizhi Wu
通讯员：韩布兴，孟庆磊
通信单位:中国科学院化学研究所、华东师范大学
韩布兴，中国科学院化学研究所研究员、华东师范大学特聘教授、诺丁汉大学荣誉教授、中国科学院院士、发展中国科学院院士、英国皇家化学会会士。在 Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等待期刊发表了800多篇SCI论文，获得了60多项国家专利，并在重要学术会议上做了200多份会议报告和邀请报告。Elsevier出版社JJ作为第一个完成人获得国家自然科学奖二等奖1项，北京市科学技术奖二等奖1项。. Colloid interf. Sci.期刊终身成就奖作为非第一完成人获得国家和省级科技进步奖3项，领衔的“绿色化学与技术研究集体”获得2022年中国科学院优秀科技成就奖。
孟庆磊，副研究人员研究方向:多相催化，生物质催化转化。2022年，国家自然基金委员会优秀青年基金将获得资助，第一名或通信作者将在J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun., Sci. Adv.等待期刊发表几十篇论文。
到目前为止，中国科学院化学研究所、中国科学院胶体、界面与化学热力学重点实验室、副研究员、
中国科学院化学研究所、中国科学院胶体、界面与化学热力学重点实验室、助理研究员2017/06-2018/03
中国科学院化学研究所、中国科学院胶体、界面与化学热力学重点实验室、博士后，2013/12-2017/06
论文速览
具有定制结构的催化剂对化学反应的选择性至关重要，但在保留醚基C时-O（R）同时，设计选择性裂解羟基C-O（H）键的催化结构仍然是一个挑战，需要全面探索。本文报道了一系列以多孔碳为载体的铂-钴。(Pt-Co)通过调节Pt和Co物种之间的金属间相互作用，双金属电催化剂实现了不同的氢脱氧。(HDO)以及氢气反应路径。尤其是用Co单原子装饰的Pt纳米粒子保留醚键C-O(R)与此同时，实现了对邻位醚键的羟基C-O(H)按键的选择性断裂，丁香酚和其它木质素衍生物的选择性转化为超过72.1%的醚。本文强调了对结构-性能关系的深刻理解，对具有特定催化反应的催化剂的合理设计和构建具有特定定位点的重要性。
图文导读
图1：包括高角环形暗场扫描透射电子显微镜在内的电子显微镜表征(AC-HAADF-STEM)能量色散X射线光谱图像(EDS)元素分布图及高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)图像。
图2：X射线光谱表征，X射线光电子能谱(XPS)分析。
图3：电化分析。
图4：通过原位拉曼光谱监测丁香酚电催化反应过程，在最佳条件下提供反应机制信息。
图5：密度泛函理论（DFT）对PtCo催化剂中丁香酚的电催化HDO反应路径进行计算研究。
图6：底物拓展
总结展望
该研究设计了一系列Pt-Co双金属催化剂，系统研究了催化剂结构对丁香酚及其衍生物的影响，这些催化剂对电催化还原木质素衍生物有影响。研究发现，电催化的性能取决于Pt和Co物种之间的金属相互作用和组合，尤其是PtCo1/MC催化剂在广泛的基础范围内具有优异的催化性能。
通过对原位表征和DFT计算的详细分析，确认Pt纳米粒子和Co单原子位点正在实现芳香环的有效加氢和C-O(H)选择性断裂键，保留C-O(R)关键具有优异的协同效应。这项工作为生产醚类化学品的可再生木纤维素生物质原料铺平了道路，为合理设计合适的催化位提供了深入的了解，可以指导和探索其他反应。
文献信息
标题：Intermetallic synergy in platinum-cobalt electrocatalysts for selective C-O bond cleavage
期刊：Nature CatalysisDOI：10.1038/s41929-024-01165-w
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